1965年，孙科已经75岁高龄，在他流亡16年间，蒋介石政权没有对他表示任何关心和重视。他在美生活有诸多不便，渐生归台之意。而台湾方面，自60年代初始，孙科的某些故旧也为孙科赴台多方积极活动。
1949年春，国民党政权已陷入崩溃前的一片混乱，孙科于3月辞去行政院院长职务后，由广州移居香港。
孙科在香港居留期间，对时局深感“悲观”，对政治及一切事务均表倦怠。1950年秋，孙科偕夫人赴法国，暂住老友、前驻苏大使傅秉常在巴黎郊外的别墅，开始了他流亡海外的岁月，是年孙科60岁。
1952年，孙科夫妇来到美国，那时无任何固定收入的孙科夫妇与次子治强一家共同生活，依靠子女的小额接济，省吃俭用，一切自己动手。
1965年，孙科已经75岁高龄，在他流亡16年间，蒋介石政权没有对他表示任何关心和重视。他在美生活有诸多不便，渐生归台之意。而台湾方面，自60年代初始，孙科的某些故旧也为孙科赴台多方积极活动。
1964年由台湾出资，在美组织了“中华文化教育基金会”，并推举孙科任董事长，孙科前往华盛顿参加年会。从此，孙科与台湾官方机构重新建起了联系。1965年10月29日，孙科搭机从美返台，在台北松山机场受到蒋经国及2000余人的热诚欢迎，场面之盛大令孙科潸然泪下。
孙科抵达台湾次日，在蒋经国的陪同下，前往高雄蒋介石官邸拜谒。自1949年广州分手，16年后他们在台湾相逢，彼此相见甚欢。蒋介石设午宴招待孙科，还将自己曾住过的阳明山第一宾馆交给孙科及其家属居住，孙科在台一直居住于此。
孙科承蒙蒋介石以礼相邀，便积极投桃报李。一周后，台北举行“华侨救国总会第三次代表大会”，在开幕典礼上，孙科发表了返台后第一次公开演讲，明确表示全力拥护蒋介石。
1965年12月20日，蒋介石正式聘孙科为“总统府资政”，1966年9月1日，蒋介石又正式提名孙科为“考试院院长”，从此孙科又名列台湾“党国要人”之列。
在台湾，孙科的主要活动是主持和推动“中华文化复兴运动”。他们在全台湾普遍设立了“文化复兴运动”机构，并在总会下设各种专门委员会，台湾商务印书馆等出版单位也随即整理翻译出版了大量的中华古籍，受到读者的普遍欢迎。
孙科另一项活动是督促、协调台湾文官考试制度的健全和完善。在他担任“考试院院长”期间，制定、颁布了一系列有关公务人员考试、任用、俸给、考绩等法令及施行细则。
1973年3月，孙科最后一次参加公开活动，为孙中山先生逝世纪念日及台湾植树节，孙科亲到台北中山公园，手植一株连翘树，此后即闭门静养。8月26日清晨，突感胸痛，呼吸困难，经医生诊断为急性心肌梗塞并发心脏衰竭，至9月13日，病逝于台北荣民总院，享年83岁。